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      宁波材料所在可燃冰开发方面取得新进展
      作者?#28023;?#26085;期:2018-10-18

        随着生态环境的恶化以及能源的短缺,开发清洁环保的新能源成为建设可?#20013;?#21457;展社会的迫切需要,而笼型水合物在新型清洁能源开发、能源储存、温室气体捕获和气体分离等领域上具有巨大的应用前景。

        笼型水合物是在一定温?#32676;?#21387;力等条件下由水(冰)和气体分子形成的非化学计量的、具有笼状结构的类冰固体化合物,是通过将气体分子笼络在由氢键所构成的水笼子内,具有稳定的晶体结构。人们在深海?#25237;?#22303;带发现巨大的天然气水合物(可燃冰),所含的天然气总量?#21152;?.1万亿吨,?#38469;?#20854;它化石燃料储量总和的两倍。如此巨大的能源储量是21世纪具有良好前景的后续能源,早已成为人们的潜在开采目标和新型能源的热门研究对象。另外,二氧化碳温室气体的有效捕获和长期安全储存是人类面临的一个重大环?#31243;?#25112;。近年来,研究人员提出CO2促进CH4开采技术概念,将CO2气体注入可燃冰以实?#26088;?#28919;(天然气中绝大多数的成分)的开采及CO2的封存。但是人们对于甲烷?#25237;?#27687;化碳笼型水合物性质的认识还存争议,尤其是对相关混合相的基本热力学及在不同压力和温度下的稳定性等问题更有待进一步解决。

        中国科学院宁波材料技术与工程研究所黄庆研究员团队长期致力于笼型水合物的理论研究。该团队采用密度泛函理论系统研究了包括甲烷在内的多种气体分子在常见笼型水合物的水笼子中的吸附结构、主客体间相互作用及最佳气体占据数?#20219;?#35266;性质,发现了各种气体分子在不同水笼子中稳定?#38498;?#20027;客体间弱相互作用的内在机制,为气体分子笼型水合物的形成机制提供了新见解(J. Phys. Chem. A 2017, 121, 2620; J. Mol. Struct. 2018, 1153, 292.)。水合物的力学性质是水合物的一个基本?#38382;?#23545;于水合物封存,水合物开采,运输以及储存具有很好的指导意义。研究发现I型H2S水合物和I型SO2水合物的力学性质相近,但由于分子极性关系与I型CH4水合物相差较大,为气体置换开采可燃冰力学评估提供了理论依据(Chem. Lett. 2017, 46, 1141.)。

        在前期的研究基础上,最近,该团队进一步使用巨正则蒙特卡洛方法研究了CH4、CO2和其混合气体(CH4+CO2)在笼型水合物中的吸?#25945;?#24615;(图1)。根据气体的占据?#20219;?#32447;和空间分?#35760;?#20917;,发现CH4和CH4+CO2气体的吸附行为可认为是个单吸附位的Langmuir吸附;而CO2则明显表现为双吸附位吸附。另外,根据模拟获得的占据?#20219;?#35266;性质,进一步预测出CH4、CO2和其混合气体笼型水合物的相图宏观性质。CH4+CO2水合物的相图处于CH4和CO2水合物之间,?#24471;?#20102;往CH4水合物中注入CO2气体将起稳定作用,提供了CO2促进CH4开采技术可行性的热力学依据。然而,鉴于烟气以二氧化碳为主的混合气体,该团队率先提出以烟气为注入气体置换开采可燃冰?#35789;迪旨?#28919;开采和烟气封存的概念。从预测的气体吸附性质和水合物相图来看,SO2,H2S,N2O和CS2杂质气体也具有置换开采可燃冰中CH4气体和同时实现温室气体封存以获得净化环境的能力。因此,从热力学?#27492;擔?#19981;必严格除去所有烟气杂?#31034;?#33021;具有置换开采可燃冰功能,这将大大?#26723;虲O2—CH4置换开采的成本,同时减少酸雨等环境污染。相关研究成果发表在J. Phys. Chem. B 2018, DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b04551; J. Phys. Chem. C 2018,Just Accepted等专业学术期刊上。

        上述工作得到国家青年千人项目、王宽诚教育基金(rczx0800)、中科院交叉创新团队、国?#26131;?#28982;科学基金青年项目(21707147)、国?#26131;?#28982;科学基金面上项目(21875271)等项目的支持。

      图1 CH4和CO2的混合气体在I型水合物中吸附构?#22270;?#39044;测的混合气体水合物相图

       

        (黄庆研究员团队供稿)

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